在北京成功申办夏奥运之后，马德里于2005年加入到申办夏奥运的城市行列，作为一名西班牙人，萨马兰奇对马德里申奥表现出了不遗余力的支持。

　　2005年伦敦、巴黎、马德里、纽约和莫斯科五大城市申办2012年夏季奥运会，时任国际奥委会荣誉主席的萨马兰奇非常希望马德里能够申办成功，虽然马德里在五个候选城市中处于最不利的地位，萨马兰奇仍公开表示马德里是5个申办城市中条件最好的城市，在即将投票决定承办城市的时候首次公开出来表态，萨翁的内心渴望可见一斑。不过，最终马德里在第三轮投票中不幸出局，伦敦夺得2012年夏奥运的主办权。

　　2009年10月，马德里再度申办2016年夏季奥运会。西班牙国王和王后大驾光临申奥会场，西班牙首相萨帕特罗也不遗余力地为马德里宣传出力，而毫无疑问的是，前奥委会主席萨马兰奇才是马德里申奥的“最大王牌”。

　　萨马兰奇在89岁高龄时站上哥本哈根贝拉中心的陈述台，发出生命终止前的请求。他在简短的致辞最后说道：“亲爱的同事们，我知道我即将走向生命的尽头，我已经89岁了。我恳请大家‘考虑’选择让马德里举办2016年奥运会。”萨马兰奇发自肺腑的“生命呼唤”，没能敌过“一张特殊的世界地图”，因为南美洲国家从未举办过奥运会，最终里约热内卢凭借如此优势胜出，成为第一个举办奥运会的南美洲国家。

　　两度支持马德里申奥，遭遇两度失败，这恐怕是萨马兰奇留下的一个最大遗憾。